毛毛虫主要以植物的叶片为食，不同种类的毛毛虫对食物的偏好有所不同，具有一定的专一性或寡食性。例如，菜粉蝶的幼虫（菜青虫）最爱吃十字花科植物，如白菜、甘蓝等；柑橘凤蝶的幼虫偏好芸香科植物的叶片；而尺蠖类毛毛虫则喜欢食用多种树木的叶子。

有些毛毛虫还会取食植物的花、果实或嫩芽，少数种类甚至以其他昆虫或动物遗体为食。毛毛虫的口器适合咀嚼叶片，食量较大，尤其是幼虫后期，大量进食以积累能量，供化蛹和羽化所需。它们对食物的选择既与遗传因素有关，也受环境中植物分布的影响，是长期自然选择的结果。